固态锂离子电池已经成为全球电池企业争相开发的下一代电池技术，但固态电池深受组分界面粘接这一世界级难题困扰，而无法大规模走向应用。基于聚合物固态电解质（SPEs）设计更加安全的固态电池被认为是下一代高性能电池最有前景的解决方案之一。然而，目前聚合物固态电解质同样面临室温离子电导率低、界面粘接不稳定、薄膜力学性能欠佳等一系列难题。因此，寻求低成本且综合性的解决方案已经成为固态聚合物电解质薄膜走向成功必须克服的一个重大挑战。

图1.高熵聚合物胶带电解质（HETE）及其固态胶带电池设计概念图

基于以上重大需求和关键挑战，我院王宇、傅雪薇、杨伟团队在“微粘控”指导思想下，充分利用聚合物链与离子间的强吸附作用，有效调控聚合物电解质的凝聚态结构，从而成功构筑出高熵聚合物胶带电解质（High-entropy tape electrolyte,HETE），并展示了其在无外压固态胶带电池（Compression-free solid-state tape batteries）中的应用，创新地利用表面粘附力解决了固态电池中的界面粘接问题（图1）。

本工作首先利用聚合物分子链与锂盐离子间的强吸附作用，实现了无定形高熵PEO电解质的制备，并发现其独特的强吸附特性和高导离子率能力。进一步，基于同样的策略，通过离子与PEO和PVDF分子链的桥梁吸附作用，实现了PEO/PVDF高熵合金电解质的制备，实现了电解质膜力学性能的大幅改善。最后通过将上述两个不同层次的高熵结构进行合理的分层融合，成功制备出类似双面胶三层结构的高熵聚合物胶带电解质HETE（图2）。

图2.HETE的制备原理、工艺及构效调控

得益于多层次高熵聚合物的凝聚态结构特性，所制备的HETE可以兼具较高的室温离子电导率（3.50±0.53×10^-4S cm^-1），良好的力学性能（拉伸强度8.18±0.28 MPa）和耐刺穿性能（穿刺强度66.9±1.4 g/25.4μm）；最重要的是，它还具备与商用胶带相当的表面粘附力（界面粘接韧性为231.6±9.6 Jm^-2）（图3）。这些特性在常规的聚合物电解质中很少被报道。

图3.HETE的力学性能和表面粘附性

最后，利用HETE优异的表面粘附特性，实现了电解质薄膜与电极的原位界面粘结。经过简单压合、封装后可得到柔性的无需外压力即可工作的固态胶带电池。该固态胶带电池具备优异的界面稳定性和柔性，无需额外的压力便可维持界面稳定，并且可承受扭曲、压缩等极端变形。这在基于无机陶瓷的传统固态电池中几乎无法想象（图4）。

图4.基于HETE的无外压固态胶带柔性电池及其电化学性能

简而言之，作者们在“微粘控”加工思想指导下，利用聚合物-离子强吸附作用制备了不同层次高熵结构的聚合物固态电解质薄膜，并且在此基础上进一步设计了具备强表面粘附特性的聚合物胶带电解质薄膜HETE。更重要的是，利用HETE的粘附特性实现了固态柔性电池的简易组装和无需外压的界面稳定性。该工作提出微粘控构筑高熵胶带电解质和无压力固态胶带电池的新概念不仅为先进固态聚合物电解质的设计提供了一种有效的高熵设计策略，而且也可能为解决固态电池中的界面问题带来新的启发。

论文详细信息：He, X.; Zhu, Z.; Wen, G.; Lv, S.; Yang, S.; Hu, T.; Cao, Z.; Ji, Y.; Fu, X.*; Yang, W.*; Wang, Y.*Design of Tape-Like High-Entropy Polymer Electrolytes for Compression-Free Solid-State Batteries.Advanced Materials, 2023. 2307599.

文章链接：https://doi.org/10.1002/adma.202307599

撰稿：王宇

编辑：杨燕玲

审核：刘向阳