聚离子液体（PILs）作为近二十年来开发的新材料，结合了离子液体与聚合物的优异特性（电导率高、物化稳定性好、可塑性强等），已被广泛应用在电化学器件、气体分离膜、智能传感器等领域。聚合物流变行为强烈影响其形态与宏观性能，遗憾的是，目前针对聚离子液体缠结与松弛行为的研究极其匮乏，特别是聚离子液体的粘度标度关系仍未达成统一认知，相关的基础物理学参数亟待详细研究。

基于此，我院李光宪教授/牛艳华教授团队通过可逆加成-断裂链转移（RAFT）聚合精准合成了一系列窄分子量分布的聚（1-（4-苯乙烯）-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺），并深入研究了链缠结对聚离子液体流变学行为及力学行为的影响。通过静态光散射研究发现PILs重均分子量范围为16,000至810,000道尔顿，进一步通过线性流变学研究发现其零切粘度对重均分子量（η₀~M_w^a）的依赖关系分为两个区域，且其标度指数（α）在非缠结区域与缠结区域分别为1.1±0.1和3.6±0.4，表现出与常规中性聚合物类似的标度行为，此工作为首次对窄分布聚离子液体完整标度区域的研究。此外，通过线性流变学研究发现其缠结分子量约为1.6×10⁵g/mol，与通过理论计算化学方法得到的缠结分子量1.8×10⁵g/mol一致，其中，计算得到堆叠长度（packinglengthp= 8.6 Å）和库恩长度（Kuhnlengthb= 20 Å）尚属首次对PILs基本物理参数定量的研究。值得注意的是，聚（1-（4-苯乙烯）-3-甲基咪唑双三氟甲磺酰亚胺）的缠结分子量远远大于常规不带电聚合物，而这主要源于其单体单元巨大的空间位阻效应。通过大震幅振荡剪切（LAOS）研究发现缠结的PIL具备较好可逆的解缠结-缠结回复行为，同时通过拉伸流变研究发现其兼备较强的应变硬化行为。力学行为研究发现，高分子量（缠结）的PIL在断裂强度实现大幅提升的同时具备更好的循环拉伸-修复性能。该研究为多功能高性能材料的开发提供了一定理论基础。

图1 聚离子液体粘度标度关系及循环拉伸-回复性能

相关工作以“Influence of Chain Entanglement on Rheological and Mechanical Behaviors of Polymerized Ionic Liquids”为题，发表在《Macromolecules》上。该工作得到了中国国家自然科学基金（No.52073184，51873125），四川省国际科技合作与交流科研基金（2019YFH0027）的支持。四川大学为论文第一单位，李光宪教授和牛艳华教授为共同通讯作者，我院2020级博士研究生刘港为论文的第一作者，美国密歇根大学安娜堡分校Ronald G. Larson教授为论文的第二作者，论文其他作者为李磊，罗欢，何玺。

撰稿：牛艳华

编辑：杨燕玲

审核：刘向阳